Le tungstène et ses alliages peuvent être assemblés avec succès par soudage à l'arc sous gaz tungstène,
soudage par brasage à l'arc au tungstène gazeux, soudage par faisceau d'électrons et par dépôt chimique en phase vapeur.

La soudabilité du tungstène et d'un certain nombre de ses alliages consolidés par des techniques de coulée à l'arc, de métallurgie des poudres ou de dépôt chimique en phase vapeur (CVD) a été évaluée. La plupart des matériaux utilisés étaient des feuilles d'une épaisseur nominale de 0,060 po. Les procédés d'assemblage utilisés étaient (1) le soudage à l'arc au tungstène gazeux, (2) le soudobrasage à l'arc au tungstène gazeux, (3) le soudage par faisceau d'électrons et (4) l'assemblage par CVD.
Le tungstène a été soudé avec succès par toutes ces méthodes, mais la solidité des soudures était grandement influencée par les types de métaux de base et d'apport (c'est-à-dire produits en poudre ou coulés à l'arc). Par exemple, les soudures des matériaux coulés à l'arc étaient relativement exemptes de porosité, tandis que les soudures des produits de métallurgie des poudres étaient généralement poreuses, en particulier le long de la ligne de fusion. Pour les soudures à l'arc au tungstène gazeux (GTA) dans une feuille de tungstène non alliée 1/1r, po, un préchauffage minimum de 150 °C (qui s'est avéré être la température de transition ductile-fragile du métal de base) a produit des soudures exemptes de fissures. En tant que métaux de base, les alliages tungstène-rhénium étaient soudables sans préchauffage, mais la porosité était également un problème avec les produits en poudre d'alliage de tungstène. Le préchauffage ne semble pas affecter la porosité de la soudure, qui dépend principalement du type de métal de base.
Les températures de transition ductile à fragile (DBIT) pour les soudures à l'arc au tungstène gazeux dans différents types de tungstène de métallurgie des poudres étaient de 325 à 475 °C, contre 150 °C pour le métal de base et 425 °C pour le soudage par faisceau d'électrons. tungstène coulé à l'arc.
Le soudobrasage du tungstène avec des métaux d'apport différents n'a apparemment pas produit de meilleures propriétés de joint que d'autres méthodes d'assemblage. Nous avons utilisé Nb, Ta, W-26% Re, Mo et Re comme métaux d'apport dans les brasures. Le Nb et le Mo ont provoqué de graves fissures.

Assemblage par CVD à 510 à 560°C

éliminé presque toute la porosité et éliminé également les problèmes associés aux températures élevées nécessaires au soudage (tels que les gros grains dans la soudure et les zones affectées par la chaleur).
Introduction
Le tungstène et les alliages à base de tungstène sont envisagés pour un certain nombre d'applications nucléaires et spatiales avancées, notamment les dispositifs de conversion thermoionique, les véhicules de rentrée, les éléments combustibles à haute température et d'autres composants de réacteurs. Les avantages de ces matériaux résident dans la combinaison de températures de fusion très élevées, de bonnes résistances à des températures élevées, de conductivités thermique et électrique élevées et d'une résistance adéquate à la corrosion dans certains environnements. Puisque la fragilité limite leur fabricabilité, l'utilité de ces matériaux dans les composants structurels dans des conditions de service rigoureuses dépend grandement du développement de procédures de soudage pour fournir des joints dont les propriétés sont comparables à celles du métal de base. Par conséquent, les objectifs de ces études étaient de (1) déterminer les propriétés mécaniques des joints produits par différentes méthodes d’assemblage dans plusieurs types de tungstène non allié et allié ; (2) évaluer les effets de diverses modifications des traitements thermiques et des techniques d'assemblage ; et (3) démontrer la faisabilité de fabriquer des composants de test adaptés à des applications spécifiques.
Matériels
Tungstène non allié m叮10 m. les feuilles épaisses étaient le matériau le plus intéressant. Le tungstène non allié dans cette étude a été produit par des techniques de métallurgie des poudres, de coulée à l’arc et de dépôt chimique en phase vapeur. Le tableau 1 montre les niveaux d'impuretés des produits de métallurgie des poudres, de CVD et de tungstène coulé à l'arc tels que reçus. La plupart se situent dans les plages nominalement trouvées dans le tungstène

mais il convient de noter que le matériau CVD contenait plus que les quantités normales de fluor.
Différentes tailles et formes de tungstène et d'alliages de tungstène ont été jointes à des fins de comparaison. La plupart d'entre eux étaient des produits de métallurgie des poudres, bien que certains matériaux coulés à l'arc aient également été soudés. Des configurations spécifiques ont été utilisées pour déterminer la faisabilité des structures et des composants du bâtiment. Tous les matériaux ont été reçus dans un état entièrement travaillé à froid, à l'exception du tungstène CVD, qui a été reçu tel que déposé. En raison de la fragilité accrue du tungstène recristallisé et à gros grains, le matériau a été soudé dans l'état travaillé afin de minimiser la croissance des grains dans la zone affectée thermiquement. En raison du coût élevé du matériau et des quantités relativement faibles disponibles, nous avons conçu des échantillons de test utilisant la quantité minimale de matériau permettant d'obtenir les informations souhaitées.
Procédure
Étant donné que la température de transition ductile à fragile (DBTT) du tungstène est supérieure à la température ambiante, des précautions particulières doivent être prises lors de la manipulation et de l'usinage pour éviter les fissures1. Le cisaillement provoque des fissures sur les bords et nous avons constaté que le meulage et l'usinage par électroérosion laissent des traces thermiques sur la surface. A moins d'être éliminées par rodage, ces fissures peuvent se propager lors du soudage et de l'utilisation ultérieure.
Le tungstène, comme tous les métaux réfractaires, doit être soudé dans une atmosphère très pure de gaz inerte (procédé à l'arc au gaz de tungstène) ou sous vide (pro:::ess par faisceau d'électrons)2 pour éviter la contamination de la soudure par des interstitiels. Étant donné que le tungstène a le point de fusion le plus élevé de tous les métaux (3 410 °C), l'équipement de soudage doit être capable de résister aux températures de service élevées.

Tableau 1

Trois procédés de soudage différents ont été utilisés : le soudage à l'arc au tungstène gazeux, le soudobrasage à l'arc au tungstène gazeux et le soudage par faisceau d'électrons. Les conditions de soudage nécessaires à une pénétration complète avec un apport d'énergie minimum ont été déterminées pour chaque matériau. Avant le soudage, le matériau en feuille était usiné en 囚in. flans larges et dégraissés à l'alcool éthylique. La conception du joint était une rainure carrée sans ouverture de racine.
Soudage à l'arc au gaz tungstène
Toutes les soudures automatiques et manuelles à l'arc au tungstène sous gaz ont été réalisées dans un ehamher maintenu en dessous de 5 x I ou. torrer pendant environ 1 heure puis rempli d'argon très pur. Comme le montre la figure 1A, la chambre était équipée d'un mécanisme de déplacement et d'une tête de torche pour le soudage automatique. La pièce à usiner était maintenue dans un dispositif en cuivre muni d'inserts en tungstène à tous les points de contact pour éviter qu'elle ne soit brasée à la pièce par le battement de soudage. La base de ce luminaire abritait les cartouches chauffantes électriques qui préchauffaient l'ouvrage à la température souhaitée, Fig. 1 B. Toutes les soudures ont été réalisées à une vitesse de déplacement de 10 ipm, un courant d'environ 350 ampères et une tension de 10 à 15 V. .
Soudage-brassage au gaz tungstène-A『c
Les soudures par brasage au tungstène gazeux ont été réalisées dans une chambre avec une atmosphère inerte par des techniques similaires à

ceux décrits ci-dessus. Les brasures cordons sur plaque réalisées avec du tungstène et du métal d'apport W-26% Re ont été réalisées manuellement ; cependant, les soudures par brasage bout à bout étaient soudées automatiquement après que le métal d'apport ait été placé dans le joint bout à bout.
Soudage par faisceau d'électrons
Les soudures des faisceaux d'éléetron ont été réalisées dans une machine 150 kV 20 mA. Un vide d'environ 5 x 10-6 torr a été maintenu pendant le soudage. Le soudage par faisceau d'électrons entraîne un rapport profondeur/largeur très élevé et une zone affectée thermiquement étroite.
』oining par disposition chimique des vapeurs
Les joints en tungstène ont été réalisés en déposant un métal d'apport en tungstène non allié via le processus de dépôt chimique en phase vapeur3. Le tungstène a été déposé par réduction par l'hydrogène de l'hexafluorure de tungstène selon la réaction-t
chaleur
WFs(g) + 3H,(g)一–+W(s) + 6HF(g).
L'utilisation de cette technique d'assemblage n'a nécessité que des modifications mineures des montages et de la distribution du flux de réactifs. Le principal avantage de ce procédé par rapport aux méthodes d'assemblage plus conventionnelles est que, les basses températures utilisées (510 à 650°C) étant bien inférieures au point de fusion du

tungstène (3410°C), la recristallisation et une éventuelle fragilité supplémentaire du métal de base en tungstène corroyé par des impuretés ou la croissance des grains sont minimisées.
Plusieurs modèles de joints, notamment des fermetures bout à bout et des extrémités de tube, ont été fabriqués. Le dépôt a été réalisé à l'aide d'un mandrin en cuivre qui a été utilisé comme fixation, pièce d'alignement et substrat. Une fois le dépôt terminé, le mandrin en cuivre a été retiré par gravure. Étant donné que d'autres travaux ont montré que le tungstène CVD possède des contraintes résiduelles complexes lors de leur dépôt, ces joints ont été soumis à des contraintes d'une heure à 1 000 ° à 1 600 ° C avant l'usinage ou les tests.
Inspection et tests
Les joints ont été inspectés visuellement, par ressuage et radiographie avant d'être testés. Les soudures typiques ont été analysées chimiquement pour l'oxygène et l'azote (tableau 2) et des examens métallographiques approfondis ont été effectués tout au long de l'étude.
En raison de sa simplicité inhérente et de son adaptabilité aux petits échantillons, l'essai de pliage a été utilisé comme critère principal pour l'intégrité des joints et la comparaison des processus. Les températures de transition ductile-fragile ont été déterminées à l'aide d'un appareil de flexion à trois points pour les joints à la fois soudés et après vieillissement. L'éprouvette de base pour les essais de pliage était la pièce longitudinale.

courbure frontale, 24 t de longueur sur 12 t de largeur, où t est l'épaisseur de l'éprouvette. Les spécimens ont été supportés sur une portée de 15 t et pliés avec un piston d'un rayon de 4 t à une vitesse de 0,5 ipm. Cette géométrie tendait à normaliser les données obtenues sur différentes épaisseurs de matériaux. Les éprouvettes étaient généralement pliées transversalement au cordon de soudure (éprouvette pliée longitudinalement) pour assurer une déformation uniforme de la soudure, de la zone affectée thermiquement et du métal de base ; cependant, quelques échantillons ont été pliés le long du cordon de soudure (échantillon plié transversalement) à des fins de comparaison. Des courbures faciales ont été utilisées dans les premières parties de l'enquête ; cependant, en raison de la légère entaille trouvée sur les faces de la plupart des soudures en raison du poids du métal en fusion, des courbures de racine ont été remplacées lors d'essais ultérieurs. Les recommandations du Materials Advisory Board6 concernant les essais de pliage des éprouvettes en tôle ont été suivies d'aussi près que possible. En raison du matériel limité, les plus petits spécimens recommandés ont été sélectionnés.
Pour déterminer la température de transition de pliage, l'appareil de pliage a été enfermé dans un four capable d'élever rapidement la température jusqu'à 500°C. Un pliage de 90 à 105 degrés était considéré comme un pliage complet. Le DBTT a été défini comme la température la plus basse à laquelle le speimen se plie complètement sans craquer. Bien que les tests aient été réalisés à l'air, la décoloration des échantillons n'était évidente que lorsque les températures d'essai atteignaient 400°C.

Figure 1

Résultats pour le tungstène non allié
Soudabilité générale
Soudage à l'arc au gaz Turzgstea – Dans le soudage à l'arc au gaz tungstène de 1 pouce. tôle épaisse non alliée, l'ouvrage doit être considérablement préchauffé pour éviter une rupture fragile sous la contrainte induite par un choc thermique. La figure 2 montre une rupture typique produite par soudage sans préchauffage approprié. La grande taille des grains et la forme de la soudure et la zone affectée par la chaleur sont évidentes dans la fracture. L'étude des températures de préchauffage depuis la température ambiante jusqu'à 540 °C a montré qu'un préchauffage à un minimum de 150 °C était nécessaire pour une production constante de soudures bout à bout en un seul passage et exemptes de fissures. Cette température correspond au DBTI du métal de base. Le préchauffage à des températures plus élevées ne semble pas nécessaire dans ces tests, mais les matériaux avec un DBTI plus élevé, ou les configurations qui impliquent des concentrations de contraintes plus sévères ou des pièces plus massives, peuvent nécessiter un préchauffage à des températures plus élevées.
La qualité d'une soudure dépend grandement des procédures utilisées dans la fabrication des métaux de base. Les soudures autogènes en tungstène coulé à l'arc sont essentiellement exemptes de porosité, Fig.
3A, mais les soudures en tungstène de métallurgie des poudres sont caractérisées par une porosité grossière, Fig. 3 (b), en particulier le long de la ligne de fusion. La quantité de cette porosité, figure 3B, en particulier le long de 3C, dans les soudures réalisées dans un produit exclusif à faible porosité (GE-15 produit par General Electric Co., Cleveland).
Les soudures à l'arc au tungstène gazeux dans le tungstène CVD présentent des zones inhabituelles affectées par la chaleur en raison de la structure des grains du métaF de base. La figure 4 montre la face et la coupe transversale correspondante d'une telle soudure bout à bout à l'arc au tungstène sous gaz. Notez que les grains fins à la surface du substrat se sont développés en raison de la chaleur du soudage. Le manque de croissance des grandes colonnes est également évident.

grains. Les grains colonnaires contiennent du gaz
bulles aux joints de grains causées par des impuretés fluorées8. Par conséquent, si
la surface du substrat à grains fins est retirée avant le soudage, la construction soudée ne contient pas de zone affectée thermiquement détectable par voie métallographique. Bien entendu, dans les matériaux CVD travaillés (tels que les tubes extrudés ou étirés), la zone de soudure affectée thermiquement a la structure de grain recristallisée normale.
Des fissures ont été trouvées dans les joints de grains en colonnes dans la ZAR de plusieurs soudures en tungstène CVD. Cette fissuration, illustrée sur la figure 5, a été provoquée par la formation et la croissance rapides de bulles dans les joints de grains à haute température9. Aux températures élevées impliquées dans le soudage, les bulles étaient capables de consommer une grande partie de la zone limite des grains ; Ceci, combiné à la contrainte produite lors du refroidissement, a séparé les joints de grains pour former une fissure. Une étude de la formation de bulles dans les dépôts de tungstène et d'autres métaux pendant le traitement thermique montre que des bulles se produisent dans les métaux déposés en dessous de 0,3 Tm (la température de fusion homologue). Cette observation suggère que les bulles de gaz se forment par coalescence de lacunes et de gaz piégés lors du recuit. Dans le cas du tungstène CVD, le gaz est probablement du fluor ou un composé fluoré.
Soudage par faisceau d'électrons : le tungstène non allié a été soudé par faisceau d'électrons avec et sans préchauffage. Le besoin de préchauffage variait selon le spécimen. Pour garantir une soudure exempte de fissures, un préchauffage au moins jusqu'au DBTT du métal de base est recommandé. Les soudures par faisceau d'électrons dans les produits de métallurgie des poudres présentent également la porosité de soudure mentionnée précédemment.

Soudage par brasage à l'arc au tungstène au gaz 一 Dans le but d'établir si le soudage par soudobrasage pourrait être utilisé avantageusement, nous avons expérimenté le procédé à l'arc au tungstène au gaz pour réaliser des soudures par brasage sur une feuille de tungstène de métallurgie des poudres. Les soudures par brasage ont été réalisées en préplaçant le métal d'apport le long de la joint bout à bout avant le soudage. Des soudures brasées ont été réalisées avec du Nb, du Ta, du Mo, du Re et du W-26 % Re non alliés comme métaux d'apport. Comme prévu, il y avait de la porosité au niveau de la ligne de fusion dans les coupes métallographiques de tous les joints (Fig. 6) puisque les métaux de base étaient des produits de métallurgie des poudres. Les soudures réalisées avec des métaux d'apport niobium et molybdène sont fissurées.
Les duretés des soudures et des brasures ont été comparées au moyen d'une étude de soudures cordon sur plaque réalisées avec du tungstène non allié et du W一26% Re comme métaux d'apport. Les soudures à l'arc et les brasures au tungstène gazeux ont été réalisées manuellement sur des produits de métallurgie des poudres de tungstène non alliés (la qualité exclusive à faible porosité (GE-15) et une qualité commerciale typique). Les soudures et brasures dans chaque matériau ont été vieillies à 900, 1 200, 1 600 et 2 000°C pendant 1, 10, 100 et 1 000 heures. Les spécimens ont été examinés métallographiquement et des mesures de dureté ont été prises à travers la soudure, la zone affectée thermiquement et le métal de base à la fois après le soudage et après le traitement thermique.

Tableau 2

Figure2

Étant donné que les matériaux utilisés dans cette étude étaient des produits de métallurgie des poudres, des quantités variables de porosité étaient présentes dans les dépôts de soudure et de soudobrasage. Encore une fois, les joints fabriqués avec un métal de base en tungstène typique de la métallurgie des poudres avaient plus de porosité que ceux fabriqués avec du tungstène exclusif à faible porosité. Les soudures brasures réalisées avec le métal d'apport W-26% Re présentaient moins de porosité que les soudures réalisées avec le métal d'apport tungstène non allié.
Aucun effet du temps ou de la température n'a été observé sur la dureté des soudures réalisées avec du tungstène non allié comme métal d'apport. Une fois soudés, les mesures de dureté de la soudure et des métaux de base étaient essentiellement constantes et ne changeaient pas après le vieillissement. Cependant, les brasures réalisées avec le métal d'apport W-26% Re étaient considérablement plus dures une fois produites que le métal de base (Fig. 7). La dureté plus élevée du dépôt de soudure de brique W-Re était probablement due au durcissement en solution solide et/ou à la présence d'une phase er finement répartie dans la structure solidifiée. Le diagramme de phase du tungstène-rhénium11 montre que des zones localisées à forte teneur en rhénium peuvent apparaître lors d'un refroidissement rapide et entraîner la formation d'une phase dure et cassante dans la sous-structure hautement ségréguée. Il est possible que la phase er soit finement dispersée dans les grains ou les joints de grains, bien qu'aucun ne soit suffisamment grand pour être identifié par examen métallographique ou par diffraction des rayons X.
La dureté est tracée en fonction de la distance par rapport à la ligne centrale du brasage-soudage pour différentes températures de vieillissement sur la figure 7A. Notez le changement brusque

en dureté à la ligne de fusion. Avec l'augmentation de la température de vieillissement, la dureté de la brasure a diminué jusqu'à ce que, après 100 heures à J 600°C, la dureté soit la même que celle du métal de base en tungstène non allié. Cette tendance à la diminution de la dureté avec l'augmentation de la température s'est vérifiée pour toutes les durées de vieillissement. L'augmentation du temps à température constante a également provoqué une diminution similaire de la dureté, comme le montre une température de vieillissement de 1 200 °C sur la figure 7B.
Assemblage par dépôt chimique en phase vapeur : l'assemblage du tungstène par des techniques CVD a été étudié comme méthode de production de soudures dans diverses conceptions d'échantillons. En utilisant des dispositifs et des masques appropriés pour limiter le dépôt aux zones souhaitées, des feuilles de tungstène CVD et de métallurgie des poudres ont été assemblées et des fermetures d'extrémité sur les tubes ont été produites. Le dépôt dans un biseau avec un angle inclus d'environ 90 degrés a produit des fissures, figure 8A, aux intersections de grains colonnaires poussant à partir d'une face du biseau et du substrat (qui a été éliminé par gravure). Cependant, des joints de haute intégrité sans fissuration ni accumulation importante d'impuretés ont été obtenus, figure 8B, lorsque la configuration du joint a été modifiée en meulant la face du métal de base jusqu'à un rayon de 30 mm. tangent à la racine de la soudure. Pour démontrer une application typique de ce procédé dans la fabrication d'éléments combustibles, quelques fermetures d'extrémité ont été réalisées dans des tubes en tungstène. Ces joints étaient étanches lorsqu'ils ont été testés avec un détecteur de fuites à spectromètre de masse à l'hélium.

Figure 3

Figure 4

Figure 5

Propriétés mécaniques
Essais de flexion des soudures par fusion : les courbes de transition ductile à fragile ont été déterminées pour divers joints en tungstène non allié. Les courbes de la figure 9 montrent que le DBTT de deux métaux de base issus de la métallurgie des poudres était d'environ 1 50 °C. Généralement, le DBTT (la température la plus basse à laquelle un pliage de 90 à 105 degrés peut être réalisé) des deux matériaux a augmenté considérablement après le soudage. . Les températures de transition ont augmenté d'environ 175°C jusqu'à une valeur de 325°C pour le tungstène typique de la métallurgie des poudres et ont augmenté d'environ 235°C jusqu'à une valeur de 385°C pour le matériau exclusif à faible porosité. La différence entre les DBTT des matériaux soudés et non soudés a été attribuée à la grande taille des grains et à la possible redistribution des impuretés des soudures et des zones affectées thermiquement. Les résultats des tests montrent que le DBTT des soudures au tungstène typiques de la métallurgie des poudres était inférieur à celui du matériau exclusif, même si ce dernier avait moins de porosité. Le DBTT plus élevé de la soudure dans le tungstène à faible porosité peut être dû à la granulométrie légèrement plus grande, Fig. 3A et 3C.
Les résultats des recherches visant à déterminer les DBTT pour un certain nombre de joints en tungstène non allié sont résumés dans le tableau 3. Les essais de pliage étaient très sensibles aux changements dans la procédure d'essai. Les courbures des racines semblaient plus ductiles que les courbures des faces. Une relaxation des contraintes correctement sélectionnée après le soudage semble réduire considérablement le DBTT. Le tungstène CVD avait, une fois soudé, le DBTT le plus élevé (560℃) ; pourtant, lorsqu'il a reçu un soulagement des contraintes d'une heure de 1 000 ℃ après le soudage, son DBTT est tombé à 350 ℃. soulagement des contraintes de 1 000 °C après le soudage, son DBTT est tombé à 350 °C. Le soulagement des contraintes du tungstène de métallurgie des poudres soudé à l'arc pendant 1 heure à 18 000 C a réduit le DBTT de ce matériau d'environ 100 °C par rapport à la valeur déterminée pour celui-ci. soudé. Une détente de 1 heure à 1000°C sur un joint réalisé par des méthodes CVD a produit le DBTT le plus bas (200°C). Il convient de noter que, bien que cette température de transition soit considérablement inférieure à toute autre température de transition déterminée dans cette étude, l'amélioration a probablement été influencée par la vitesse de déformation plus faible (0,1 contre 0,5 ipm) utilisée dans les tests sur les joints CVD.

Test de pliage des brasures-brasures à l'arc au tungstène gazeux réalisées avec du Nb. Ta, Mo, Re et W-26 % Re en tant que métaux d'apport ont également été testés en flexion et les résultats sont résumés dans le tableau 4. La plus grande ductilité a été obtenue avec une soudure par brasage au rhénium.

Bien que les résultats de cette étude superficielle indiquent qu'un métal d'apport différent peut produire des joints ayant des propriétés mécaniques intérieures à des soudures homogènes en tungstène, certains de ces métaux d'apport peuvent être utiles en pratique.

Résultats pour les alliages de tungstène.